Roberto Matta è nato a Santiago del Cile l'11 novembre 1911 o 1912 (Matta sostiene la prima ipotesi, ma altre fonti indicano l'anno successivo). Cresciuto da un'importante famiglia cattolica di origine spagnola e franco-basca, studia architettura al Colegio del Sagrado Corazón e alla Pontificia Universidad Católica de Chile, entrambi a Santiago. In cerca di lavoro, si trasferisce in Europa nel 1933, e viene assunto come disegnatore nello studio di architettura di Le Corbusier a Parigi, che mantiene fino al 1937. In questo periodo, mentre visita la famiglia in Spagna e Portogallo, Matta conosce i poeti Federico García Lorca, Gabriela Mistral e Pablo Neruda. Grazie a García Lorca, Matta conosce il Surrealismo e viene introdotto a Salvador Dalí, che a sua volta lo presenta ad André Breton. Intorno al 1937, dopo aver mostrato a Breton i suoi fantastici disegni architettonici, Matta si unisce al gruppo surrealista. Sperimenta la scrittura automatica con Yves Tanguy e Gordon Onslow-Ford e nel 1938 realizza i suoi primi dipinti, chiamati "inscapes" o "morfologie psicologiche", caratterizzati da colori vivaci e dalla fusione di spazio architettonico e forme biomorfe.
Nel 1939 Matta si trasferisce negli Stati Uniti. Essendo bilingue e uno dei più giovani espatriati surrealisti, stringe rapidamente rapporti con la nuova generazione di pittori newyorkesi. Mentre vive in città, esplora la pittura automatica con artisti come William Baziotes, Arshile Gorky e Robert Motherwell. Grazie a queste relazioni, a Matta viene spesso attribuito un ruolo fondamentale nello sviluppo dell'Espressionismo astratto. A metà degli anni Quaranta Matta si reca regolarmente da Marcel Duchamp e si distacca dalla scena americana, poiché il suo stile comprende sempre più spesso la figurazione antropomorfa anziché l'astrazione pura.
Nel 1948 Matta torna a Parigi, dove scopre con sorpresa di essere stato espulso dal gruppo surrealista. Diventa meno interessato a rappresentare il suo io interiore attraverso simboli personali e più interessato a esprimere esperienze sociali universali attraverso forme riconoscibili. Dal 1950 al 1954 Matta vive a Roma, prima di tornare nuovamente a Parigi. Diventa cittadino francese nel 1969. Negli anni Sessanta e Settanta Matta si impegna nella politica latino-americana, sostenendo i rivoluzionari cubani e i pittori di murales filo-governativi che circondano il presidente cileno Salvador Allende. Continua a dipingere e a esporre negli ultimi anni, vivendo tra Londra, Milano, Parigi e Tarquinia, in Italia.
La prima mostra personale di Matta risale al 1940, presso la Julien Levy Gallery di New York. Durante gli anni trascorsi negli Stati Uniti, espone le sue opere anche alla Pierre Matisse Gallery e alla Peggy Guggenheim's Art of This Century. Nel 1957 il Museum of Modern Art di New York ospita la prima grande retrospettiva dell'opera di Matta. Retrospettive si sono tenute anche al Musée national d'art moderne, Centre Georges Pompidou nel 1985, e al Museo nacional centro de arte Reina Sofia di Madrid nel 1999. Nel 2001 è stata inaugurata al Museum of Contemporary Art di Los Angeles una mostra di dipinti e disegni realizzati da Matta durante il suo soggiorno negli Stati Uniti, mentre nel 2006 il San Diego Museum of Art ha ospitato un'esposizione con le opere di Matta e del figlio Gordon Matta-Clark.
